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Derrière les étoiles ou différentes façons de voir un soleil
28/03/2025 12:30
Les Vendredis de l’OVSQ.
Projets du GIEC et liens avec les prises de décision en matière de climat
24/03/2025 16:30
Le Pr James « Jim » Ferguson Skea président du GIEC et professeur à l’Imperial College de Londres se verra remettre le 25 mars 2025 le Doctorat Honoris Causa de Sorbonne Université. À l’occasion de sa venue, l’UFR Terre Environnement Biodiversité organise un séminaire exceptionnel en partenariat avec l’IPSL.
Arts et sciences face au changement climatique et à la transition écologique
24/03/2025 09:00
L’école vise à offrir des échanges riches et transdisciplinaires à travers des conférences scientifiques, des tables rondes thématiques, ainsi que des ateliers artistiques. Le but est de sensibiliser aux enjeux climatiques tout en favorisant une réflexion collective sur la transition écologique.
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Ce qui se retrouve sur notre sol, reflet de notre société ?
06/06/2025 13:00
Séminaire de l’UMR METIS-IPSL.
Ce qui se retrouve sur notre sol, reflet de notre société ?
06/06/2025 13:00
Séminaire de l’UMR METIS-IPSL.
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Etude de la préservation de la matière organique dans un environnement martien simulé et optimisation de sa recherche in situ par l’instrument MOMA lors de la mission spatiale Exomars 2028
09/12/2024 14:00
La mission ExoMars ESA/NASA enverra en 2030 sur Mars le rover Rosalind Franklin dont l’un des principaux objectifs est la détection de matière organique à sa surface. Celle-ci peut provenir de plusieurs sources, a minima en provenance du milieu interplanétaire ou bien de sources endogènes, dont potentiellement d’origine biologique. L’un des instruments du rover est le Mars Organic Molecule Analyzer (MOMA) constitué d’un chromatographe en phase gazeuse couplé à un spectromètre de masse dédié à la détection et l’identification de molécules organiques, notamment après dérivatisation chimique.
La première partie de mes travaux de thèse a consisté à mettre en place des protocoles d’optimisation de la détection de molécules organiques, axée sur les agents de dérivatisation de MOMA (MTBSTFA et DMF-DMA) et sur le temps optimal de désorption thermique en amont de la dérivatisation. Ces optimisations ont permis d’établir un premier profil de température pour la préparation des échantillons en amont de l’analyse par MOMA.
La seconde partie de ma thèse a consisté à étudier l’évolution de la matière organique dans l’environnement UV martien, a priori peu favorable à sa préservation. J’ai réalisé des expériences d’irradiation en chambre de simulation et ai participé à la préparation d’échantillons pour l’expérience IR-COASTER qui sera exposée aux UV solaires à l’extérieur de l’ISS fin 2024. Les résultats obtenus et à venir permettent un support scientifique de l’instrument MOMA afin de définir les composés organiques les plus susceptibles de résister dans l’environnement martien et leurs produits de dégradation.
Assimilation d'imageries satellitaires de concentrations atmosphériques pour le suivi des émissions de NOx et de CO en France
18/12/2024 14:00
L’objectif de cette thèse est de contribuer au développement de capacités de modélisation atmosphérique inverse pour l’estimation des émissions françaises de NOx et de CO à des échelles pertinentes pour les décideurs, de l’échelle nationale à celle de régions administratives ou de grandes agglomérations, de l’échelle annuelle à l’échelle hebdomadaire, pour aider à la définition de politiques de régulation et d’autre part, pour évaluer l’efficacité de ces politiques.
Les politiques de régulation se basent historiquement sur des inventaires d’émissions s’appuyant sur des statistiques associées aux activités socio-économiques. Depuis plusieurs années, une approche complémentaire est développée : celle de l’inversion atmosphérique des émissions, qui exploite en synergie des méthodes statistiques d’inversion, des observations atmosphériques et des modèles de chimie-transport.
Mes travaux de thèse ont donc porté sur l’inversion des émissions françaises de NOx et de CO, à la résolution horizontale relativement fine de 10 km. Pour cela, j’ai utilisé les récentes observations de l’instrument satellitaire TROPOspheric Monitoring Instrument (TROPOMI), qui fournit des colonnes troposphériques de NO2 et des colonnes totales de CO, à une résolution spatiale sans précédent. J’ai aussi utilisé le mode variationnel du Community Inversion Framework (CIF), qui pilote le modèle de chimie-transport régional CHIMERE, incluant un module de chimie prenant en compte la chimie complexe des NOx en phase gazeuse, et son adjoint.
Une attention particulière a été portée sur la quantification des réductions des émissions françaises de NOx dues à la pandémie de COVID-19 et à ses confinements. De plus, à haute résolution spatiale, les erreurs associées à la modélisation du transport atmosphériques peuvent être importantes. Un moyen de contourner ce problème et d’exploiter l’information donnée par les images sur les structures spatiales telles que celles de NO2 dans les images TROPOMI est de définir un vecteur d’observation pour l’inversion basé sur des informations extraites des images moins impactées par les erreurs de modélisation du transport que l’ensemble des pixels individuels de l’image dont la valeur serait essentiellement pilotée par les émissions ciblées par l’inversion, et dont les erreurs de simulation ne seraient pas corrélées d’une observation à l’autre. Le potentiel d’une telle approche de changement de vecteur d’observation pour l’assimilation des images TROPOMI de NO2 sur la France dans un système d’inversion a été analysé.
Ces travaux s’inscrivent dans l’effort de développement, à plus long terme, d’un outil opérationnel pour le suivi des émissions françaises de polluants et de gaz à effet de serre à haute résolution.
Mots clés : inversion atmosphérique, assimilation de données satellitaires, polluants atmosphériques, suivi des émissions à haute résolution, oxydes d’azote, monoxyde de carbone
The objective of this thesis is to contribute to the development of inverse atmospheric modelling capabilities for estimating French NOx and CO emissions at scales relevant to decision makers, from the national level to administrative regions or large urban areas, and from annual to weekly scales. The aim is to support the formulation of regulatory policies and to evaluate their effectiveness.
Historically, regulatory policies have been based on emission inventories derived from statistics related to socio-economic activities. In recent years, a complementary approach has been developed: atmospheric inversion of emissions, which uses statistical inversion methods, atmospheric observations and chemistry-transport models in synergy.
My PhD thesis therefore focused on the inversion of French NOx and CO emissions at a relatively fine horizontal resolution of 10 km. To achieve this, I used recent observations from the TROPOspheric Monitoring Instrument (TROPOMI), which provides tropospheric columns of NO2 and total columns of CO with unprecedented spatial resolution. I also used the variational mode of the Community Inversion Framework (CIF), which drives the regional chemistry-transport model CHIMERE, including a module that accounts for the complex gas-phase chemistry of NOx and its adjoint.
Particular attention has been paid to quantifying the reduction in French NOx emissions due to the COVID-19 pandemic and its lockdowns. Moreover, at high spatial resolution, errors associated with atmospheric transport modelling can be significant. One way to overcome this problem and to exploit the information provided by satellite images on spatial structures, such as that of NO2 in the TROPOMI images, is to define an observation vector for the inversion based on information extracted from images that are less affected by transport modelling errors than individual pixels. This observation vector would predominantly reflect the emissions targeted by the inversion and would not contain correlated simulation errors between observations. The potential of such an approach, involving a change in the observation vector for the assimilation of TROPOMI NO2 images over France in an inversion system, has been analysed.
This work is part of a longer-term effort to develop an operational tool for monitoring French pollutant and greenhouse gas emissions at high resolution.
Key words: atmospheric inversion, satellite data assimilation, air pollutants, high-resolution emission monitoring, nitrogen oxides, carbon monoxide
Apport de la chimie quantique et des modèles cinétiques de combustion à l’étude des atmosphères d’exoplanètes
17/12/2024 14:00
Français
Durant ces dernières décennies, la caractérisation des atmosphères d’exoplanètes a été l’un des défis majeurs de la recherche en astrophysique. L’abondance de ces objets (5765 détections confirmées au 10/03/2024) interroge sur leur profil et leur répartition dans l’univers. L’étude de leur population a révélé qu’une grande partie d’entre elles sont des planètes gazeuses orbitant proche de leur étoile, et donc soumises à un flux stellaire intense. Ces planètes, sans équivalent dans notre système solaire, baptisées Jupiters et Neptunes Chauds, soulèvent beaucoup de questions, notamment sur leur mécanisme de formation. La connaissance de la composition chimique de leur atmosphère se révèle alors être la clé pour obtenir des indices sur leur histoire. Leur observation avec les télescopes spatiaux Spitzer, Hubble (HST), puis James Webb (JWST) a révélé des molécules telles que H2O, CO, CH4, NH3, CO2, et plus récemment SO2. Cette dernière, produite par une succession de réactions radicalaires initiées par les photodissociations liées au rayonnement ultraviolet de l’étoile, est le premier composé soufré à avoir été détecté sur une exoplanète. Cette forme du soufre, thermodynamiquement défavorisée par rapport à H2S, a révélé le rôle clé de la modélisation pour son identification. En effet, la compréhension de ces atmosphères nécessite l’utilisation de modèles cinétiques pour décrire les réactions radicalaires, qui restent encore mal connues pour les systèmes hétéroatomiques. La fiabilité de ces modèles est cruciale pour l’étude des exoplanètes, mais celle-ci reste encore aujourd’hui peu contrainte.
Ce travail de thèse consiste donc à développer un modèle cinétique basé sur une validation systématique entre modélisation et données expérimentales afin de résoudre ce problème. En effet, la similarité entre les conditions rencontrées dans les atmosphères d’exoplanètes chaudes et celles en combustion permet de se baser sur les études existantes dans ce domaine pour une application aux atmosphères d’exoplanètes. Dans ce travail, des expériences de combustion sont mises à profit pour développer des réseaux cinétiques robustes et validés sur une large gamme de températures (800 – 2400 K) et de pressions (0.2 – 50 bar). Une approche théorique basée sur la chimie quantique, la thermodynamique statistique et les théories des vitesses de réaction est aussi utilisée, afin d’améliorer la modélisation de la chimie des molécules soufrées. Les réactions pertinentes sont explorées par la détermination des surfaces d’énergie potentielle, et la dépendance en température et pression des constantes de vitesse est calculée en résolvant l’équation maîtresse. Deux réseaux cinétiques ont été développés : le premier pour la chimie des espèces C/H/O/N, et le second pour les espèces C/H/O/N/S, construit par l’ajout de la chimie du soufre et de son couplage aux espèces C/H/O/N. Ces réseaux sont validés sur des données expérimentales de combustion de gaz purs (CH4, NH3, H2S, CH3SH, OCS, CS2…) et de leurs mélanges. Ces deux réseaux sont ensuite utilisés pour modéliser l’atmosphère de plusieurs Neptunes Chauds (GJ 436 b, GJ 1214 b, WASP-107 b) et Jupiters Chauds (HD 189733 b, HD 209458 b, WASP-39 b) avec le code de cinétique chimique à une dimension FRECKLL. Les processus de chimie hors équilibre induits par le mélange vertical et les photodissociations sont également analysés et leur impact sur le spectre infrarouge en transmission est quantifié.
Ce travail constitue le premier réseau soufré validé sur des données expérimentales pour l’étude des atmosphères d’exoplanètes. L’étude approfondie du couplage C/S révèle une contribution importante à la chimie d’espèces majeures comme CH4. La fiabilité apportée par la validation méthodique de ces réseaux cinétiques se révèle cruciale pour l’interprétation des données du JWST et la préparation des observations du futur télescope spatial Ariel (Atmospheric Remote-Sensing Infrared Exoplanet Large Survey).
English
Characterizing the atmospheres of exoplanets has been one of the major challenges of astrophysical research in recent decades. The abundance of these objects (5765 confirmed detections as of 03/10/2024) raises questions about their profile and distribution in the universe. The study of their population has revealed that a large proportion of them are gaseous planets orbiting close to their star, and therefore subject to intense stellar flux. These planets, which have no equivalent in our solar system, have been named Hot Jupiters and Warm Neptunes. Their presence raise many questions, including about their formation mechanism. Knowledge of the chemical composition of their atmospheres turns out to be the key to obtaining clues about their history. Their observation with the Spitzer, Hubble (HST) and then James Webb (JWST) space telescopes has revealed molecules such as H2O, CO, CH4, NH3, CO2, and more recently SO2. The latter, produced by a succession of radical reactions initiated by photodissociations linked to the star’s ultraviolet radiation, is the first sulfur compound to have been detected in an exoplanet.
This form of sulfur, which is thermodynamically unfavorable compared to H2S, revealed the key role of modeling in its identification. Indeed, understanding these atmospheres requires the use of kinetic models to describe radical reactions, which are still poorly understood for heteroatomic systems. The reliability of these models is crucial for the study of exoplanets, but to this day they are not very well constrained.
The aim of this thesis is to develop a kinetic model based on systematic validation between modeling and experimental data, in order to solve this problem. Indeed, the similarity between the conditions encountered in the atmospheres of hot exoplanets and those in combustion makes it possible to use existing studies in this field for application to exoplanet atmospheres. In this work, combustion experiments from the literature are used to develop robust and validated kinetic networks over a wide range of temperatures (800 – 2400 K) and pressures (0.2 – 50 bar). A theoretical approach based on quantum chemistry, statistical thermodynamics and reaction rate theories is also used, to improve the modeling of sulfur-based chemistry. Relevant reactions are explored by determining their potential energy surfaces, and the temperature and pressure dependence of rate constants is computed by solving the master equation. Two kinetic networks have been developed: the first one for the chemistry of C/H/O/N species, and the second one for C/H/O/N/S species, built by adding sulfur chemistry and its coupling to C/H/O/N species. These networks are validated on experimental combustion data for pure gases (CH4, NH3, H2S, CH3SH, OCS, CS2…) and their mixtures. These two networks are then used to model the atmosphere of several Warm Neptunes (GJ 436 b, GJ 1214 b, WASP-107 b) and Hot Jupiters (HD 189733 b, HD 209458 b, WASP-39 b) with the one-dimensional chemical kinetics code FRECKLL. Disequilibrium chemistry processes induced by vertical mixing and photodissociations are also analyzed, and their impact on the infrared transmission spectrum is quantified.
This work constitutes the first sulfur network validated on experimental data for the study of exoplanet atmospheres. The in-depth study of C/S coupling reveals an important contribution to the chemistry of major species such as CH4. The reliability provided by the extensive validation of these kinetic networks is crucial for the interpretation of JWST data and the preparation of observations by the future Ariel (AtmosphericRemote-Sensing Infrared Exoplanet Large Survey) space telescope.
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