Atelier national sur les nuages polaires

24/06/2025 09:00

SIRTA / ICEO : Journée Scientifique 2025

24/06/2025 09:00

Evénement de clôture projet FAIR-EASE

12/06/2025 09:00

Fontainebleau sous l'objectif

02/12/2024 18:00

Cycle de conférences sur l’agriculture et la biodiversité organisé par Cl’haie de Sol.

A New Theory for Heat Extremes in a Changing Climate

29/11/2024 14:00

Séminaire du LMD à l’ENS.

Climateurope2 : Standardisation of equitable climate services by supporting a community of practice

29/11/2024 11:00

TRACCS webinar.

Inverse modeling of nitrogen oxides emissions in urbanized areas of the Northern Hemisphere: Application of the CIF-CHIMERE inversion system to OMI and TROPOMI observations

08/06/2023 14:00

Selon l’Organisation mondiale de la santé, l’exposition à la pollution de l’air ambiant serait à l’origine de 4.2 millions de décès prématurés par an dans le monde. Ce problème environnemental majeur est apparu au début du XX^e siècle en raison de l’industrialisation et de l’urbanisation intenses des sociétés, obligeant les décideurs et les gouvernements à contrôler les émissions anthropiques de polluants atmosphériques. Depuis 1990, des initiatives importantes ont été prises dans les pays industrialisés, comme l’Europe, pour réduire les émissions de polluants en mettant en œuvre des stratégies d’atténuation. Plus récemment, la mise en œuvre de politiques d’atténuation a commencé à être observée dans des pays en développement comme la Chine.

L’évaluation des politiques de réduction des émissions repose souvent sur des inventaires officiels, établis à partir des déclarations d’activités des émetteurs et de données statistiques. Cette approche dite « bottom up » estime les émissions en extrapolant les mesures des facteurs d’émission qui ne sont disponibles qu’à des résolutions spatiotemporelles réduites. Cette méthode conduit des incertitudes élevées, car elle ne tient pas compte de la grande variabilité spatio-temporelle des flux d’émission. En outre, les incertitudes liées aux inventaires des émissions entraînent des incohérences dans l’évaluation des stratégies les plus appropriées pour prévenir les épisodes de pollution atmosphérique. Par conséquent, il est important de pouvoir suivre avec précision l’évolution des émissions et la tendance des polluants pour évaluer les politiques de réduction. L’un des moyens prometteurs pour cela est l’approche par inversion atmosphérique, qui utilise les observations atmosphériques disponibles pour contraindre les émissions par le biais de la modélisation atmosphérique et de méthodes d’inversion. Cette approche dite « top down » apporte des informations complémentaires aux inventaires « bottom up ». Elle estime les émissions tout en exploitant la grande variabilité spatio-temporelle des observations satellitaires et la puissance de calcul.

Les oxydes d’azote (NO_x = NO+NO₂) sont parmi les polluants les plus réglementés en tant que précurseurs d’autres polluants atmosphériques, tels que l’ozone et les aérosols secondaires. Dans le cadre de cette thèse, nous avons tout d’abord mis en place et testé la capacité d’inversion des émissions quotidiennes de NO_x du système de modélisation inverse CIF, couplé au modèle de chimie-transport CHIMERE et son adjoint, à une résolution modérée, en utilisant les observations du satellite OMI. Les résultats nous ont permis de déterminer les paramètres et les sensibilités du système CIF pour les inversions de NO_x.

Le système CIF-CHIMERE a d’abord été appliqué pour évaluer l’impact des fortes réglementations sur les émissions de NO_x mises en place par la Chine depuis 2011. Nous avons assimilé les observations de NO₂ des instruments du satellite OMI et estimé les émissions de NO_x pour 2015 et 2019 avec une résolution de 50×50 km² sur la Chine. L’année 2010 a été choisie comme base de référence ou inventaire a priori, car elle se situe juste avant la mise en oeuvre des réductions d’émissions. Les résultats montrent que la réduction des émissions de NO_x est limitée aux zones urbanisées et industrialisées tout en restant dans les limites des objectifs d’atténuation (10-15 %). Les émissions de NO_x estimées ont également été utilisées pour simuler les concentrations de NO₂ en surface, et permettent d’améliorer légèrement la comparaison avec les mesures au sol.

Le système CIF-CHIMERE a également été appliqué pour évaluer les changements abrupts des émissions de NO_x en Europe causés par la pandémie de COVID-19. En particulier, nous avons exploré le potentiel d’assimilation des observations à haute résolution de TROPOMI NO₂ pendant la période de confinement de 2020.

 

—English—

According to the World Health Organization, exposure to ambient air pollution is estimated to cause 4.2 premature deaths per year in urban and rural areas worldwide. Poor air quality also leads to damage to infrastructure, soil and water resources. This major environmental problem emerged at the beginning of the 20th century due to the intense industrialization and urbanization of societies, forcing policy makers and governments to control anthropogenic emissions of air pollutants. Since 1990, important initiatives have been taken in industrialized countries, such as Europe, to reduce emissions of pollutants by implementing mitigation strategies. More recently, the implementation of mitigation policies has started to be seen in developing countries such as China.

The assessment of emission reduction policies is often based on official emission inventories derived from emitters’ statements of activities and statistical data. This so-called bottom-up approach estimates emissions by extrapolating emission factor measurements that are only available in a sparse spatial and temporal network. This involves high uncertainties, as it does not incorporate the high spatiotemporal variability of emission fluxes. Besides, uncertainties in emission inventories lead to inconsistencies in the assessment of appropriate strategies to prevent air pollution episodes. Therefore, being able to accurately monitor the development of emissions and the trend of pollutants is an important issue for evaluating reduction policies. One of the promising ways to overcome this problem is the atmospheric inversion approach, which uses available atmospheric observations to constrain emissions through atmospheric modeling and the inversion system. This so-called top-down approach brings complementary information to bottom-up inventories. It estimates emissions while exploiting the high spatiotemporal variability of the satellite observations and computational power.

Nitrogen oxides (NO_x = NO+NO₂) are among the most regulated pollutants as precursors of other air pollutants, such as ozone and secondary aerosols. In the framework of this thesis, first, we set up and tested the daily NO_x emission inversion capability of the state-of-art inverse modeling system CIF, embedded with the CHIMERE Chemistry Transport Model and its adjoint at moderate resolution using OMI satellite observations. The results lead us to determine the settings and sensitivities of the CIF system for the NO_x inversions.

The CIF-CHIMERE system was applied first to evaluate the impact of strong NO_x emission regulations implemented by China since 2011 within its 5-Year Plans. We assimilated NO₂ observations from OMI satellite instruments and estimated NO_x emissions for 2015 and 2019 with a resolution of 50×50 km² over Eastern China. The year 2010 was chosen as a baseline or a priori bottom-up inventory, as it was just before the mitigation implementation. The results show that the reduction in NO_x emissions is limited to urbanized and industrialized areas but remains within the mitigation targets (10-15 %). The estimated NO_x emissions were also used to simulate NO₂ surface concentrations, and the inversion approach was found to improve the comparison with ground-based measurements slightly.

The CIF-CHIMERE system was also applied to assess the abrupt changes in NO_x emissions in Europe caused by the COVID-19 pandemic. In particular, we explored the potential of assimilating high-resolution TROPOMI NO₂ observations during the 2020 lock-down period.

Modélisation de l’impact du trafic routier sur les concentrations de polluants en zone urbaine

08/06/2023 14:00

Résumé en français

En milieu urbain et en particulier dans les rues, les personnes sont exposées à de fortes concentrations de dioxyde d’azote (NO₂), et de particules dont les aérosols organiques (OM) et le carbone suie (BC). Afin de mieux comprendre les sources et représenter l’évolution des concentrations dans les rues, une modélisation multi-échelle est utilisée, avec le modèle de réseaux de rues MUNICH couplé au modèle de chimie-transport régional Polair3D et au module chimique SSH-aerosol pour représenter la formation des composés secondaires aux différentes échelles.

L’influence des émissions des composés organiques volatils (COV) du trafic routier, des émissions hors dues à l’usure des hors échappements et des émissions d’asphalte est étudiée avec des scénarios de sensibilité. La simulation de référence utilise des facteurs d’émission standards obtenus de la méthodologie COPERT. L’utilisation de données récentes de mesure de spéciation permet de mieux caractériser les COV émis, en particulier les composés organiques intermédiaires, semi et faiblement volatils (COVI/S/F), engendrant une réduction des concentrations de OM allant jusqu’à 27 %. Une augmentation de 219 % des émissions de BC dues à l’usure des pneus, cohérente avec la littérature, double les concentrations de BC. Les émissions d’asphalte augmentent fortement les émissions de COVI/S/F. Les concentrations de particules simulées en prenant en compte ces émissions se comparent bien aux observations, soulignant l’importance de mieux caractériser cette source manquante dans les modèles.

Des simulations sont ensuite réalisées pour l’année 2030 afin d’évaluer les impacts futurs des émissions du trafic sur les concentrations. L’introduction de véhicules à très faibles émissions, conformes aux futures normes européennes d’émissions, induit une forte réduction des émissions par rapport à une flotte représentative de l’année 2014. Les émissions de NO₂ et de BC sont réduites de 70 %, entrainant une diminution des concentrations de 52 % pour le NO₂, 42 % pour le BC, et 20 % pour les particules. Les émissions d’une flotte composée uniquement de véhicules à très faibles émissions sont 99 % et 80 % plus faibles pour le NO2 et le BC respectivement, réduisant les concentrations de NO₂ de 80 % et celles de BC de 45 %.

Pour représenter les gradients de concentrations dans les rues et mieux estimer l’exposition des personnes, une nouvelle version de MUNICH est développée. Plutôt que de considérer les concentrations homogènes dans chaque segment de rue, le volume des rues est discrétisé avec trois niveaux verticaux. Une discrétisation horizontale en deux zones est également introduite sous certaines conditions avec une paramétrisation tirée du modèle OSPM. Les concentrations simulées dans les rues de Copenhague et de l’est parisien avec cette version discrétisée de MUNICH se comparent mieux aux observations que celles simulées avec la version homogène, et les concentrations de NO₂, BC et OM sont plus élevées en bas des rues.

Mots-clés : qualité de l’air, modélisation numérique, trafic routier, émissions, milieu urbain, polluants primaires et secondaires.

 

English abstract

In urban areas and in particular in the streets, populations are exposed to high concentrations of nitrogen dioxide (NO₂), and particulate matter including organic aerosols (OM) and black carbon (BC). In order to better understand the sources and to represent the evolution of the concentrations in the streets, a multiscale modeling is used, with the street-network model MUNICH coupled to the regional chemistry-transport model Polair3D, and to the chemical module SSH-aerosol to represent the formation of the secondary compounds at the different scales.

The influence of volatile organic compound (VOC) emissions from road traffic, non-exhaust emissions due to tire wear and asphalt emissions are studied with sensitivity scenarios. The reference simulation uses standard emission factors obtained from the COPERT method- ology. The use of recent speciation measurement data allows for a better characterization of the emitted VOCs, in particular intermediate, semi and low volatile organic compounds (I/S/LVOC), resulting in a reduction of OM concentrations of up to 27 %. A 219 % increase in BC emissions from tire wear, consistent with the literature, doubles BC concentrations. Asphalt emissions strongly increase I/S/LVOC emissions. The simulated PM concentra- tions taking into account these emissions compare well with observations, highlighting the importance of better characterizing this missing source in the models.

Simulations are then performed for the year 2030 to assess the future impacts of traffic emissions on concentrations. The introduction of ultra-low emission vehicles, compliant with future European emission standards, results in a large reduction in emissions compared to a representative fleet of 2014. NO₂ and BC emissions are reduced by 70 %, resulting in a decrease in concentrations of 52 % for NO₂, 42 % for BC, and 20 % for PM. Emissions from a fleet of only ultra-low emission vehicles are 99 % and 80 % lower for NO2 and BC respectively, reducing NO₂ concentrations by 80 % and BC concentrations by 45 %.

To represent the concentration gradients in the streets and to better estimate the popula- tion exposure, a new version of MUNICH is developed. Instead of considering homogeneous concentrations in each street segment, the street volume is discretized with three vertical levels. A horizontal discretization into two zones is also introduced under specific conditions with a parameterization from the OSPM model. The concentrations simulated in the streets of Copenhagen and eastern Paris with this discretized version of MUNICH compare better with observations than those simulated with the homogeneous version, and the concentrations of NO2, BC and OM are higher at the bottom of the streets.

Keywords: air quality, numerical modeling, road traffic, emissions, urban area, primary and secondary pollutants

Estimations de la qualité de l'air à des échelles locales tenant compte des émissions de polluants intérieurs et extérieurs

30/05/2023 14:00

De nombreuses personnes étant exposées à de fortes concentrations de polluants atmosphériques en milieu urbain, il est important d’en comprendre les sources et les processus de formation. La modélisation est un outil efficace pour cela. Cette thèse porte sur la compréhension par modélisation des processus physiques et chimiques influençant la qualité de l’air intérieur et extérieur à l’échelle locale.

Dans un premier temps, la qualité de l’air dans une rue urbaine est modélisée avec l’outil de mécanique des fluides numérique (CFD) code_saturne, couplé au module de chimie atmosphérique et de dynamique des aérosols SSH-aerosol. La rue canyon est modélisée en 2D, et l’étude porte sur une période de 12 heures. Les concentrations simulées de NO₂ et de PM₁₀ se comparent bien aux mesures expérimentales lorsque la chimie atmosphérique et la dynamique des aérosols sont prises en compte. Cependant, la concentration de carbone suie est sous-estimée, probablement en partie à cause de la sous-estimation des émissions hors échappement. Les concentrations des composés secondaires des particules sont fortement influencées par la dynamique des aérosols. Notamment, l’ammoniac émis par le trafic favorise la formation de particules inorganiques et organiques hydrophiles.

Dans un second temps, pour étudier l’impact des arbres dans la rue, des arbres sont ajoutés dans la rue canyon 2D. L’impact aérodynamique des couronnes d’arbres augmente significativement la concentration des polluants émis par le trafic. Le dépôt sec sur les surfaces des feuilles n’est important que pour les composés très solubles comme HNO₃ou peu volatils. Les émissions de composés organiques volatils (COV) par les arbres influencent peu la formation des condensables, sauf en cas de vent faible. Néanmoins, la production de certains composés organiques extrêmement peu volatils par autoxidation est élevée, ce qui pourrait favoriser la formation de particules ultrafines.

Finalement, la qualité de l’air intérieur dans un stade fermé est étudiée à l’aide d’un modèle 0D (H²I). Le taux d’échange intérieur-extérieur et le facteur de filtration du modèle sont déterminés à partir des concentrations de carbone suie mesurées à l’intérieur et à l’extérieur en utilisant une transformation de Fourier. Les variations temporelles des concentrations d’O₃ et de NOx en air intérieur sont correctement simulées, mais les concentrations de NO sont sur-estimées et celles d’O₃ de NO₂ sous-estimées. Des tests de sensibilité sont effectués afin de déterminer les paramètres physiques prégnants du modèle qui pilotent ces concentrations. L’impact des réactions de surface est limité, car le ratio entre la surface et le volume du stade est faible comparé à des environnements intérieurs plus petits. La prise en compte des COV favorise la conversion du NO en NO₂ et réduit la sous-estimation du NO₂. La photolyse influence aussi fortement les concentrations, avec un fort impact du vitrage.