Are cities on track to net-zero emissions? The next generation of greenhouse gas information systems

06/09/2021 00:00

Laser-based mass spectrometry in the planetary sciences: convergence of emerging priorities and enabling technologies

17/06/2025 11:30

Séminaire du LATMOS.

Big Data Assimilation Revolutionizing Numerical Weather Prediction Using Fugaku

13/06/2025 14:00

Séminaire du LMD.

Simulated climatologies of Northern Hemisphere blocking and storm tracks in AGCMs

12/06/2025 14:30

Séminaire du LMD à l’ENS.

Assimilation d'imageries satellitaires de concentrations atmosphériques pour le suivi des émissions de NOx et de CO en France

18/12/2024 14:00

L’objectif de cette thèse est de contribuer au développement de capacités de modélisation atmosphérique inverse pour l’estimation des émissions françaises de NO_x et de CO à des échelles pertinentes pour les décideurs, de l’échelle nationale à celle de régions administratives ou de grandes agglomérations, de l’échelle annuelle à l’échelle hebdomadaire, pour aider à la définition de politiques de régulation et d’autre part, pour évaluer l’efficacité de ces politiques.

Les politiques de régulation se basent historiquement sur des inventaires d’émissions s’appuyant sur des statistiques associées aux activités socio-économiques. Depuis plusieurs années, une approche complémentaire est développée : celle de l’inversion atmosphérique des émissions, qui exploite en synergie des méthodes statistiques d’inversion, des observations atmosphériques et des modèles de chimie-transport.

Mes travaux de thèse ont donc porté sur l’inversion des émissions françaises de NO_x et de CO, à la résolution horizontale relativement fine de 10 km. Pour cela, j’ai utilisé les récentes observations de l’instrument satellitaire TROPOspheric Monitoring Instrument (TROPOMI), qui fournit des colonnes troposphériques de NO₂ et des colonnes totales de CO, à une résolution spatiale sans précédent. J’ai aussi utilisé le mode variationnel du Community Inversion Framework (CIF), qui pilote le modèle de chimie-transport régional CHIMERE, incluant un module de chimie prenant en compte la chimie complexe des NO_x en phase gazeuse, et son adjoint.

Une attention particulière a été portée sur la quantification des réductions des émissions françaises de NO_x dues à la pandémie de COVID-19 et à ses confinements. De plus, à haute résolution spatiale, les erreurs associées à la modélisation du transport atmosphériques peuvent être importantes. Un moyen de contourner ce problème et d’exploiter l’information donnée par les images sur les structures spatiales telles que celles de NO₂ dans les images TROPOMI est de définir un vecteur d’observation pour l’inversion basé sur des informations extraites des images moins impactées par les erreurs de modélisation du transport que l’ensemble des pixels individuels de l’image dont la valeur serait essentiellement pilotée par les émissions ciblées par l’inversion, et dont les erreurs de simulation ne seraient pas corrélées d’une observation à l’autre. Le potentiel d’une telle approche de changement de vecteur d’observation pour l’assimilation des images TROPOMI de NO₂ sur la France dans un système d’inversion a été analysé.

Ces travaux s’inscrivent dans l’effort de développement, à plus long terme, d’un outil opérationnel pour le suivi des émissions françaises de polluants et de gaz à effet de serre à haute résolution.

Mots clés : inversion atmosphérique, assimilation de données satellitaires, polluants atmosphériques, suivi des émissions à haute résolution, oxydes d’azote, monoxyde de carbone

 

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The objective of this thesis is to contribute to the development of inverse atmospheric modelling capabilities for estimating French NO_x and CO emissions at scales relevant to decision makers, from the national level to administrative regions or large urban areas, and from annual to weekly scales. The aim is to support the formulation of regulatory policies and to evaluate their effectiveness.

Historically, regulatory policies have been based on emission inventories derived from statistics related to socio-economic activities. In recent years, a complementary approach has been developed: atmospheric inversion of emissions, which uses statistical inversion methods, atmospheric observations and chemistry-transport models in synergy.

My PhD thesis therefore focused on the inversion of French NO_x and CO emissions at a relatively fine horizontal resolution of 10 km. To achieve this, I used recent observations from the TROPOspheric Monitoring Instrument (TROPOMI), which provides tropospheric columns of NO₂ and total columns of CO with unprecedented spatial resolution. I also used the variational mode of the Community Inversion Framework (CIF), which drives the regional chemistry-transport model CHIMERE, including a module that accounts for the complex gas-phase chemistry of NO_x and its adjoint.

Particular attention has been paid to quantifying the reduction in French NO_x emissions due to the COVID-19 pandemic and its lockdowns. Moreover, at high spatial resolution, errors associated with atmospheric transport modelling can be significant. One way to overcome this problem and to exploit the information provided by satellite images on spatial structures, such as that of NO₂ in the TROPOMI images, is to define an observation vector for the inversion based on information extracted from images that are less affected by transport modelling errors than individual pixels. This observation vector would predominantly reflect the emissions targeted by the inversion and would not contain correlated simulation errors between observations. The potential of such an approach, involving a change in the observation vector for the assimilation of TROPOMI NO₂ images over France in an inversion system, has been analysed.

This work is part of a longer-term effort to develop an operational tool for monitoring French pollutant and greenhouse gas emissions at high resolution.

Key words: atmospheric inversion, satellite data assimilation, air pollutants, high-resolution emission monitoring, nitrogen oxides, carbon monoxide

Apport de la chimie quantique et des modèles cinétiques de combustion à l’étude des atmosphères d’exoplanètes

17/12/2024 14:00

Français

Durant ces dernières décennies, la caractérisation des atmosphères d’exoplanètes a été l’un des défis majeurs de la recherche en astrophysique. L’abondance de ces objets (5765 détections confirmées au 10/03/2024) interroge sur leur profil et leur répartition dans l’univers. L’étude de leur population a révélé qu’une grande partie d’entre elles sont des planètes gazeuses orbitant proche de leur étoile, et donc soumises à un flux stellaire intense. Ces planètes, sans équivalent dans notre système solaire, baptisées Jupiters et Neptunes Chauds, soulèvent beaucoup de questions, notamment sur leur mécanisme de formation. La connaissance de la composition chimique de leur atmosphère se révèle alors être la clé pour obtenir des indices sur leur histoire. Leur observation avec les télescopes spatiaux Spitzer, Hubble (HST), puis James Webb (JWST) a révélé des molécules telles que H₂O, CO, CH₄, NH₃, CO₂, et plus récemment SO₂. Cette dernière, produite par une succession de réactions radicalaires initiées par les photodissociations liées au rayonnement ultraviolet de l’étoile, est le premier composé soufré à avoir été détecté sur une exoplanète. Cette forme du soufre, thermodynamiquement défavorisée par rapport à H₂S, a révélé le rôle clé de la modélisation pour son identification. En effet, la compréhension de ces atmosphères nécessite l’utilisation de modèles cinétiques pour décrire les réactions radicalaires, qui restent encore mal connues pour les systèmes hétéroatomiques. La fiabilité de ces modèles est cruciale pour l’étude des exoplanètes, mais celle-ci reste encore aujourd’hui peu contrainte.

Ce travail de thèse consiste donc à développer un modèle cinétique basé sur une validation systématique entre modélisation et données expérimentales afin de résoudre ce problème. En effet, la similarité entre les conditions rencontrées dans les atmosphères d’exoplanètes chaudes et celles en combustion permet de se baser sur les études existantes dans ce domaine pour une application aux atmosphères d’exoplanètes. Dans ce travail, des expériences de combustion sont mises à profit pour développer des réseaux cinétiques robustes et validés sur une large gamme de températures (800 – 2400 K) et de pressions (0.2 – 50 bar). Une approche théorique basée sur la chimie quantique, la thermodynamique statistique et les théories des vitesses de réaction est aussi utilisée, afin d’améliorer la modélisation de la chimie des molécules soufrées. Les réactions pertinentes sont explorées par la détermination des surfaces d’énergie potentielle, et la dépendance en température et pression des constantes de vitesse est calculée en résolvant l’équation maîtresse. Deux réseaux cinétiques ont été développés : le premier pour la chimie des espèces C/H/O/N, et le second pour les espèces C/H/O/N/S, construit par l’ajout de la chimie du soufre et de son couplage aux espèces C/H/O/N. Ces réseaux sont validés sur des données expérimentales de combustion de gaz purs (CH₄, NH₃, H₂S, CH₃SH, OCS, CS₂…) et de leurs mélanges. Ces deux réseaux sont ensuite utilisés pour modéliser l’atmosphère de plusieurs Neptunes Chauds (GJ 436 b, GJ 1214 b, WASP-107 b) et Jupiters Chauds (HD 189733 b, HD 209458 b, WASP-39 b) avec le code de cinétique chimique à une dimension FRECKLL. Les processus de chimie hors équilibre induits par le mélange vertical et les photodissociations sont également analysés et leur impact sur le spectre infrarouge en transmission est quantifié.

Ce travail constitue le premier réseau soufré validé sur des données expérimentales pour l’étude des atmosphères d’exoplanètes. L’étude approfondie du couplage C/S révèle une contribution importante à la chimie d’espèces majeures comme CH₄. La fiabilité apportée par la validation méthodique de ces réseaux cinétiques se révèle cruciale pour l’interprétation des données du JWST et la préparation des observations du futur télescope spatial Ariel (Atmospheric Remote-Sensing Infrared Exoplanet Large Survey).

 

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English

Characterizing the atmospheres of exoplanets has been one of the major challenges of astrophysical research in recent decades. The abundance of these objects (5765 confirmed detections as of 03/10/2024) raises questions about their profile and distribution in the universe. The study of their population has revealed that a large proportion of them are gaseous planets orbiting close to their star, and therefore subject to intense stellar flux. These planets, which have no equivalent in our solar system, have been named Hot Jupiters and Warm Neptunes. Their presence raise many questions, including about their formation mechanism. Knowledge of the chemical composition of their atmospheres turns out to be the key to obtaining clues about their history. Their observation with the Spitzer, Hubble (HST) and then James Webb (JWST) space telescopes has revealed molecules such as H₂O, CO, CH₄, NH₃, CO₂, and more recently SO₂. The latter, produced by a succession of radical reactions initiated by photodissociations linked to the star’s ultraviolet radiation, is the first sulfur compound to have been detected in an exoplanet.

This form of sulfur, which is thermodynamically unfavorable compared to H₂S, revealed the key role of modeling in its identification. Indeed, understanding these atmospheres requires the use of kinetic models to describe radical reactions, which are still poorly understood for heteroatomic systems. The reliability of these models is crucial for the study of exoplanets, but to this day they are not very well constrained.

The aim of this thesis is to develop a kinetic model based on systematic validation between modeling and experimental data, in order to solve this problem. Indeed, the similarity between the conditions encountered in the atmospheres of hot exoplanets and those in combustion makes it possible to use existing studies in this field for application to exoplanet atmospheres. In this work, combustion experiments from the literature are used to develop robust and validated kinetic networks over a wide range of temperatures (800 – 2400 K) and pressures (0.2 – 50 bar). A theoretical approach based on quantum chemistry, statistical thermodynamics and reaction rate theories is also used, to improve the modeling of sulfur-based chemistry. Relevant reactions are explored by determining their potential energy surfaces, and the temperature and pressure dependence of rate constants is computed by solving the master equation. Two kinetic networks have been developed: the first one for the chemistry of C/H/O/N species, and the second one for C/H/O/N/S species, built by adding sulfur chemistry and its coupling to C/H/O/N species. These networks are validated on experimental combustion data for pure gases (CH₄, NH₃, H₂S, CH₃SH, OCS, CS₂…) and their mixtures. These two networks are then used to model the atmosphere of several Warm Neptunes (GJ 436 b, GJ 1214 b, WASP-107 b) and Hot Jupiters (HD 189733 b, HD 209458 b, WASP-39 b) with the one-dimensional chemical kinetics code FRECKLL. Disequilibrium chemistry processes induced by vertical mixing and photodissociations are also analyzed, and their impact on the infrared transmission spectrum is quantified.

This work constitutes the first sulfur network validated on experimental data for the study of exoplanet atmospheres. The in-depth study of C/S coupling reveals an important contribution to the chemistry of major species such as CH₄. The reliability provided by the extensive validation of these kinetic networks is crucial for the interpretation of JWST data and the preparation of observations by the future Ariel (AtmosphericRemote-Sensing Infrared Exoplanet Large Survey) space telescope.

Développement de l’hydrogéophysique pour l’étude des flux d’eau en milieu forestier

17/12/2024 14:00

Développement de l’hydrogéophysique pour l’étude des flux d’eau en milieu forestier

Résumé

Les forêts recouvrent près d’un tiers des terres émergées de la Terre et jouent un rôle central dans les cycles du carbone, de l’eau et de l’énergie. Cependant, leur avenir est incertain face au changement climatique qui aggrave les problèmes de sécheresses en augmentant leur fréquence et leur intensité dans de nombreuses régions du monde, notamment en région Méditerranée. La disponibilité de l’eau dans le sol et son accessibilité par les arbres est un facteur clé qui régule la transpiration, la production de biomasse et la distribution des espèces végétales dans les écosystèmes. La caractérisation des ressources en eau dans le sol et de la dynamique du prélèvement d’eau par les arbres apparaît essentielle pour améliorer notre compréhension du fonctionnement des écosystèmes forestiers. Cette thèse a pour objectif général de coupler la géophysique à des méthodes écophysiologiques pour mieux quantifier la dynamique des prélèvements de l’eau en forêt.

Le premier chapitre de cette thèse vise à offrir une synthèse sur l’utilisation de la géophysique en contexte forestier et de son apport. Le deuxième chapitre consiste à développer une méthodologie de traitement des données de tomographie de résistivité électrique (ERT) afin de mieux quantifier les flux d’eau dans le sol. La méthode développée permet de convertir les données d’ERT en teneur en eau selon une approche d’ensemble. Le troisième chapitre consiste à étudier la dynamique de la teneur en eau dans le sol en lien avec la végétation. Pour ce faire, des mesures d’ERT ont été réalisées pour suivre la dynamique de l’eau dans le sol associés à un suivi des flux de sève pour observer la dynamique de transpiration des arbres. Ces travaux ont été réalisés sur deux sites forestiers méditerranéens en France : l’observatoire du Larzac et la forêt de Font-Blanche. Un site additionnel non forestier a été utilisé pour valider la méthode proposée en contexte agricole : la parcelle “lysimètre” de l’INRAE d’Avignon.

Cette thèse met en évidence le potentiel des méthodes géophysiques pour enrichir les études d’écologie forestière et leur complémentarité avec les approches traditionnelles. Les résultats soulignent l’efficacité de l’ERT pour suivre la dynamique de l’eau dans les sous-sols forestiers qui sont souvent hétérogènes. Grâce à la méthode EA-ERT développée, des données quantitatives de teneur en eau ont été obtenues avec des erreurs relativement faibles comparées aux données mesurées avec des sondes d’humidité. La comparaison des variations du stock d’eau issues de l’ERT et la transpiration mesurée ou l’évapotranspiration modélisée via une approche de bilan hydrique, a montré la capacité de l’ERT à capter l’hétérogénéité temporelle et spatiale des flux évapotranspirés. L’approche multidisciplinaire de cette thèse, qui combine l’hydrogéophysique et l’écohydrologie, ouvre la voie à une meilleure quantification des flux d’eau et, à terme, au développement d’outils pour leur spatialisation. Ce travail contribuera à une meilleure compréhension du fonctionnement et de l’évolution des forêts, et notamment de l’impact des sécheresses sur ces écosystèmes.

Mots clés : Hydrogéophysique, tomographie de résistivité électrique – ERT, teneur en eau du sol,
écologie forestière, écohydrologie, flux de sève, évapotranspiration, transpiration, forêt méditerranéenne

 

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Development of hydrogeophysics for water flow studies in forest environments

Abstract

Forests cover almost one-third of the Earth’s land surface and play a central role in the carbon, water and energy cycles. However, their future is uncertain with climate change, which is exacerbating drought problems by increasing their frequency and intensity in many regions of the world, particularly in the Mediterranean region. Soil water availability and its accessibility to trees are key factors regulating transpiration, biomass production and plant species distribution in ecosystems.

Characterizing soil water resources and the dynamics of water uptake by trees is essential to improve our understanding of forest ecosystem functioning. The general aim of this thesis is to combine geophysics with ecophysiological methods in order to better quantify the dynamics of water uptake in forests.

The first chapter of this thesis aims to provide an overview on the use of geophysics in forest contexts and its contributions. The second chapter consists of the development of a methodology for processing electrical resistivity tomography (ERT) data to better quantify soil water fluxes. The developed method enables to convert ERT data into soil water content using a merging approach. The third chapter consists of studying the soil water dynamics in relation to vegetation. To achieve this, ERT measurements were carried out to monitor soil water dynamics combined with sap flow monitoring to observe tree transpiration dynamics. This work was carried out on two Mediterranean forest sites in France: the Larzac observatory and the Font-Blanche forest. An additional non-forestry site was used to validate the proposed method in an agricultural context: the “lysimeter” plot at INRAE in Avignon.

This thesis highlightsthe potential of geophysical methods for enhance forest ecology studies and their complementarity with traditional approaches. The results underline the ERT effectiveness for monitoring soil water dynamics in forest subsoils, which are often heterogeneous. Thanks to the developed EA-ERT method, quantitative water content were obtained with relatively low errors compared to data measured with moisture probes. Comparison of water stock variations derived from ERT with measured transpiration or modeled evapotranspiration through a water balance approach, demonstrated ERT’s ability to capture the temporal and spatial heterogeneity of evapotranspired fluxes. The multidisciplinary approach of this thesis, which combines hydrogeophysics and ecohydrology, opens the way to better quantify water flows and, ultimately, to develop tools for their spatialization. This work will contribute to better understand forest functioning and evolution, and in particular the impact of droughts on these ecosystems.

Key words: Hydrogeophysic, electrical resistivity tomography – ERT, soil water content, forest ecology, ecohydrology, sap flow, evapotranspiration, transpiration, Mediterranean forest