Selon l’Organisation mondiale de la santé, l’exposition à la pollution de l’air ambiant serait à l’origine de 4.2 millions de décès prématurés par an dans le monde. Ce problème environnemental majeur est apparu au début du XX^e siècle en raison de l’industrialisation et de l’urbanisation intenses des sociétés, obligeant les décideurs et les gouvernements à contrôler les émissions anthropiques de polluants atmosphériques. Depuis 1990, des initiatives importantes ont été prises dans les pays industrialisés, comme l’Europe, pour réduire les émissions de polluants en mettant en œuvre des stratégies d’atténuation. Plus récemment, la mise en œuvre de politiques d’atténuation a commencé à être observée dans des pays en développement comme la Chine.

L’évaluation des politiques de réduction des émissions repose souvent sur des inventaires officiels, établis à partir des déclarations d’activités des émetteurs et de données statistiques. Cette approche dite « bottom up » estime les émissions en extrapolant les mesures des facteurs d’émission qui ne sont disponibles qu’à des résolutions spatiotemporelles réduites. Cette méthode conduit des incertitudes élevées, car elle ne tient pas compte de la grande variabilité spatio-temporelle des flux d’émission. En outre, les incertitudes liées aux inventaires des émissions entraînent des incohérences dans l’évaluation des stratégies les plus appropriées pour prévenir les épisodes de pollution atmosphérique. Par conséquent, il est important de pouvoir suivre avec précision l’évolution des émissions et la tendance des polluants pour évaluer les politiques de réduction. L’un des moyens prometteurs pour cela est l’approche par inversion atmosphérique, qui utilise les observations atmosphériques disponibles pour contraindre les émissions par le biais de la modélisation atmosphérique et de méthodes d’inversion. Cette approche dite « top down » apporte des informations complémentaires aux inventaires « bottom up ». Elle estime les émissions tout en exploitant la grande variabilité spatio-temporelle des observations satellitaires et la puissance de calcul.

Les oxydes d’azote (NO_x = NO+NO₂) sont parmi les polluants les plus réglementés en tant que précurseurs d’autres polluants atmosphériques, tels que l’ozone et les aérosols secondaires. Dans le cadre de cette thèse, nous avons tout d’abord mis en place et testé la capacité d’inversion des émissions quotidiennes de NO_x du système de modélisation inverse CIF, couplé au modèle de chimie-transport CHIMERE et son adjoint, à une résolution modérée, en utilisant les observations du satellite OMI. Les résultats nous ont permis de déterminer les paramètres et les sensibilités du système CIF pour les inversions de NO_x.

Le système CIF-CHIMERE a d’abord été appliqué pour évaluer l’impact des fortes réglementations sur les émissions de NO_x mises en place par la Chine depuis 2011. Nous avons assimilé les observations de NO₂ des instruments du satellite OMI et estimé les émissions de NO_x pour 2015 et 2019 avec une résolution de 50×50 km² sur la Chine. L’année 2010 a été choisie comme base de référence ou inventaire a priori, car elle se situe juste avant la mise en oeuvre des réductions d’émissions. Les résultats montrent que la réduction des émissions de NO_x est limitée aux zones urbanisées et industrialisées tout en restant dans les limites des objectifs d’atténuation (10-15 %). Les émissions de NO_x estimées ont également été utilisées pour simuler les concentrations de NO₂ en surface, et permettent d’améliorer légèrement la comparaison avec les mesures au sol.

Le système CIF-CHIMERE a également été appliqué pour évaluer les changements abrupts des émissions de NO_x en Europe causés par la pandémie de COVID-19. En particulier, nous avons exploré le potentiel d’assimilation des observations à haute résolution de TROPOMI NO₂ pendant la période de confinement de 2020.

—English—

According to the World Health Organization, exposure to ambient air pollution is estimated to cause 4.2 premature deaths per year in urban and rural areas worldwide. Poor air quality also leads to damage to infrastructure, soil and water resources. This major environmental problem emerged at the beginning of the 20th century due to the intense industrialization and urbanization of societies, forcing policy makers and governments to control anthropogenic emissions of air pollutants. Since 1990, important initiatives have been taken in industrialized countries, such as Europe, to reduce emissions of pollutants by implementing mitigation strategies. More recently, the implementation of mitigation policies has started to be seen in developing countries such as China.

The assessment of emission reduction policies is often based on official emission inventories derived from emitters’ statements of activities and statistical data. This so-called bottom-up approach estimates emissions by extrapolating emission factor measurements that are only available in a sparse spatial and temporal network. This involves high uncertainties, as it does not incorporate the high spatiotemporal variability of emission fluxes. Besides, uncertainties in emission inventories lead to inconsistencies in the assessment of appropriate strategies to prevent air pollution episodes. Therefore, being able to accurately monitor the development of emissions and the trend of pollutants is an important issue for evaluating reduction policies. One of the promising ways to overcome this problem is the atmospheric inversion approach, which uses available atmospheric observations to constrain emissions through atmospheric modeling and the inversion system. This so-called top-down approach brings complementary information to bottom-up inventories. It estimates emissions while exploiting the high spatiotemporal variability of the satellite observations and computational power.

Nitrogen oxides (NO_x = NO+NO₂) are among the most regulated pollutants as precursors of other air pollutants, such as ozone and secondary aerosols. In the framework of this thesis, first, we set up and tested the daily NO_x emission inversion capability of the state-of-art inverse modeling system CIF, embedded with the CHIMERE Chemistry Transport Model and its adjoint at moderate resolution using OMI satellite observations. The results lead us to determine the settings and sensitivities of the CIF system for the NO_x inversions.

The CIF-CHIMERE system was applied first to evaluate the impact of strong NO_x emission regulations implemented by China since 2011 within its 5-Year Plans. We assimilated NO₂ observations from OMI satellite instruments and estimated NO_x emissions for 2015 and 2019 with a resolution of 50×50 km² over Eastern China. The year 2010 was chosen as a baseline or a priori bottom-up inventory, as it was just before the mitigation implementation. The results show that the reduction in NO_x emissions is limited to urbanized and industrialized areas but remains within the mitigation targets (10-15 %). The estimated NO_x emissions were also used to simulate NO₂ surface concentrations, and the inversion approach was found to improve the comparison with ground-based measurements slightly.

The CIF-CHIMERE system was also applied to assess the abrupt changes in NO_x emissions in Europe caused by the COVID-19 pandemic. In particular, we explored the potential of assimilating high-resolution TROPOMI NO₂ observations during the 2020 lock-down period.

Lieu de la soutenance
Université Paris Cité • Site des Grands Moulins
Salle 580F, bâtiment Halle aux farines

Keywords : Atmospheric Pollution, Air Quality, NOx Emission, Data Assimilation, Inverse Modeling, Nitrogen Oxides

Mots clefs : Pollution Atmosphérique, Qualité de l’Air, Émission de NOx, Assimilation de Données, Modélisation Inverse, Oxydes d’Azote

• Claire Granier – CNRS & Université de Toulouse III (Rapportrice)
• Vincent Guidard – Météo-France (Rapporteur)
• Trissevgeni Stavrakou – BIRA-IASB (Examinatrice)
• Solène Turquety – Sorbonne Université (Examinatrice)
• Matthias Beekmann – CNRS & Université Paris Cité & Université Paris Est Créteil (Examinateur)
• Gaëlle Dufour – CNRS & Université Paris Cité & Université Paris Est Créteil (Directrice de these)