Soutenance

J’ai choisi de donner une vue synthétique de mes travaux scientifiques depuis mon arrivée au LISA il y a 10 ans, et de présenter une prospective de mes projets de recherche. Je retrace ainsi ma contribution à l’avancement de la spectroscopie expérimentale et ses applications dans trois domaines.

Le premier domaine concerne la spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier pour l’étude d’espèces d’intérêt atmosphérique. Considérée comme une technique traditionnelle de spectroscopie, la spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier (notée FTS pour Fourier Transform Spectroscopy) fait partie des avancées majeures en instrumentation scientifique de la seconde moitié du 20ème siècle [Voir par exemple Griffiths, 1983 ; Davis et al., 2001]. Cette technique est une spectroscopie interférentielle à deux ondes, avec comme instrument de base l’interféromètre de Michelson. Les nombreux avantages (haute résolution et très larges domaines spectraux) en font un outil très performant pour la spectroscopie infrarouge. Embarqués sur des satellites, avions, ballons ou bien encore installés au sol, les spectromètres à transformée de Fourier enregistrent les spectres du soleil, du milieu interstellaire, des atmosphères d’étoiles, et de l’atmosphère terrestre [Abrams et al., 1996]. Cette partie sera illustrée notamment par l’étude de NH3 qui est un gaz trace important dans l’atmosphère terrestre [Wayne, 2000] mais qui intervient également dans les atmosphères de planètes géantes (Jupiter, Saturne, Neptune) [Achterberg et al., 2006 ; Burgdorf et al., 2004]. Par ailleurs j’ai eu la chance de pouvoir travailler sur la ligne infrarouge (AILES) installée au synchrotron SOLEIL [Roy et al., 2006], avec un spectromètre à transformée de Fourier à très haute résolution (Bruker IFS 125 HR). Les avantages de la radiation synchrotron pour la spectroscopie à haute résolution dans l’infrarouge lointain (très faible divergence du faisceau synchrotron et haute brillance) ont été mis en évidence lors de l’étude du méthyl nitrite (CH3ONO), ceci dans le cadre de la thèse de Vincent Sironneau (2008-2011, codirigée par Isabelle Kleiner et moi-même).

Le deuxième domaine concerne toujours la spectroscopie infrarouge au laboratoire mais cette fois-ci, par diodes laser accordables pour l’étude d’espèces d’intérêt atmosphérique qui est une technique complémentaire de la technique précédente. En effet, alors que l’enregistrement par spectroscopie par transformée de Fourier avec un rapport signal sur bruit élevé (>100) nécessite un temps d’enregistrement de plusieurs heures, la spectroscopie d’absorption par diodes laser accordables présente un rapport Signal/Bruit très élevé (>1000) pour des enregistrements de quelques minutes. Dans le domaine proche infrarouge, les diodes laser utilisant une géométrie en cavité externe (ECDL pour « External Cavity Diode Laser ») permettent d’enregistrer des spectres sans modification de la forme des raies grâce à une largeur spectrale laser égale ou inférieure au MHz. J’ai donc étudié grâce à deux spectromètres ECDL les intensités et largeurs de raies de H2O autour de 850 nm dans le cadre de la thèse de Nofal Ibrahim (2003-2006, dirigée par Johannes Orphal) et plus récemment les profils de raie de CO2 autour de 1600 nm en collaboration avec les théoriciens du groupe travaillant sur les effets non-Voigt extrêmement fins. Les mesures d’intensité des raies de H2O à 850 nm ont été vérifiées par intercomparaison avec les intensités bien connues de HDO dans l’infrarouge moyen (autour de 3,5 µm) en utilisant le spectromètre diode laser continu à différence de fréquence (opérant entre 1800 et 3100 cm -1 avec une résolution de 3×10-5 cm-1) développé dans l’équipe [Flaud et al., 2008]. En effet, nous disposions de quelques couples de raies (H2O dans l’infrarouge proche et HDO dans l’infrarouge moyen) qui permettent d’enregistrer deux ou plusieurs transitions avec le même balayage de la diode laser et donc exactement dans les mêmes conditions expérimentales. Ceci permet de comparer les intensités relatives dans les deux régions.

Le troisième et dernier domaine est un tout nouvel axe de recherche qui a démarré en 2008 avec mes contributions au développement d’une activité d’observations atmosphériques depuis le sol en occultation solaire avec l’installation de l’observatoire OASIS (Observations Atmosphériques par Spectroscopie Infrarouge Solaire) sur le toit de l’université Paris-Est Créteil (cadre de la thèse de Camille Viatte (2007-2011), codirigée par Johannes Orphal et moi-même). Le principe est d’utiliser pour ces observations la spectroscopie d’absorption (dans l’infrarouge et dans l’ultraviolet-visible) avec le soleil comme source de lumière, pendant toute la journée. En effet, les photons traversant l’atmosphère terrestre sont absorbés par les molécules (comme O3, CO, NO2 etc…) dans les différentes couches atmosphériques et ces observations, couplées à un code de transfert radiatif et d’inversion permettent d’une part de déterminer les concentrations des gaz-traces minoritaires atmosphériques pertinents pour la qualité de l’air et d’autre part de suivre leur évolution diurne, saisonnière et pluriannuelle. Les données mesurées par OASIS peuvent ensuite être comparées aux résultats fournis par le code de chimie-transport CHIMERE développé au LISA pour la prédiction de la pollution troposphérique, en particulier concernant les concentrations de gaz-traces dans la troposphère libre où les mesures autres que spectroscopiques sont très difficiles à réaliser. En outre les mesures d’OASIS peuvent être utilisées pour calibrer les observations (colonnes) fournies par les instruments satellitaires (GOME-2 et IASI). Enfin cet observatoire permet d’identifier des problèmes spectroscopiques : qualité des paramètres de raies, cohérences de bases de données,…

La première phase de la thèse de Camille Viatte a été de valider les performances du spectromètre à moyenne résolution d’OASIS pour justifier l’emploi de ce type d’instrument dans les réseaux atmosphériques existants. Nous avons alors tout d’abord vérifié que les données mesurées par OASIS étaient en accord avec diverses mesures corrélatives (IASI, OMI, GOME-2, SAOZ, REPROBUS) et ainsi pu montrer que cet observatoire à moyenne résolution spectrale (0.075 cm-1) permet d’effectuer des observations de qualité : Notons par exemple l’observation routinière de la colonne totale d’ozone avec une grande précision ou bien encore celle du monoxyde de carbone.
Par ailleurs, les observations infrarouges d’OASIS ont permis la mesure novatrice de la colonne partielle de l’ozone troposphérique intégrée entre 0 et 8 km d’altitude (incluant le transport régional et continental dans la troposphère libre). Ce point est d’intérêt pour la qualité de l’air en zone urbaine (Créteil) où l’on s’intéresse à la composition des basses couches de l’atmosphère et offre des perspectives intéressantes concernant la complémentarité des mesures au sol et des mesures par satellites.